高浓度苯酚在石墨电极上的电解特性研究

高浓度苯酚在石墨电极上的电解特性研究

一、高浓度苯酚在石墨电极上电解特性的研究(论文文献综述)

郭晓萌[1](2020)在《复合型泡沫石墨基自支撑电极的制备及电化学应用探索》文中进行了进一步梳理泡沫石墨因其多孔隙,大比表面及高导电性的特点,在电化学领域有着广泛的应用。以三维泡沫石墨为基础构建的复合型自支撑电极,可以使活性物质与反应体系或电解液充分接触,从而大幅提升该类电极的催化活性。在本论文中,作者采用滴涂负载与原位复合的方法,合成了多种泡沫石墨基自支撑电极,并将其应用于电解水以及电辅助催化降解污染物的反应中,取得了很好的效果。在滴涂负载制备自支撑电极的过程中,作者首先采用锂插层的方法,控制二硫化钨剥离后1T相的占比,然后将其分散液滴涂在三维泡沫石墨上,通过“片接触”式有效负载使剥离后的硫化钨纳米片与三维泡沫石墨充分接触,强化了离子传输效率,从而获得了高效的复合型自支撑电极。所得电极具有很高的电析氢催化活性,相比于剥离的二硫化钨片层,其在10 m A cm-2处的过电位可以从350m V vs.RHE降至190 m V vs.RHE,并且在一千次电析氢循环后仍可保持极高的催化活性。此外,作者还通过DFT理论计算分析了其具有高催化活性,是源于复合结构较小的氢吸附自由能以及费米能级的优化。本文还利用水热法合成了氮掺杂石墨烯量子点(N-GQDs,~5 nm),并将其原位负载在泡沫石墨(GF)的三维网状结构中。所得N-GQDs/GF复合物在电催化析氢反应和电辅助催化激活过氧单磺酸盐(PMS)降解苯酚反应中均具有极高的催化活性,电流为10 m A cm-2时,其析氢过电位可以低至72 m V vs.RHE,Tafel斜率可达84 m V/dec。在电辅助催化激活PMS降解苯酚反应中,20ppm苯酚溶液可以在50分钟内完全降解。此外,作者还利用高温煅烧法在泡沫石墨表面原位合成了氮硫共掺杂石墨烯(SNG),从而构建了具有双功能的非金属自支撑电极。SNG片层紧密地包裹于泡沫石墨表面,提高了电极的电导率,增加了电极与电解液的接触面积。其在碱性电解质中的电析氧过电位可以低至330 m V vs.RHE,Tafel斜率可达148 m V/dec,优于大多数非金属析氧催化剂。此外,该复合材料电极还可以通过电化学辅助的途径催化激活PMS高效降解苯酚。在该部分工作中,作者通过DFT计算,分析了不同成分的自支撑电极表面氢吸附自由能的大小以及PMS的吸附情况,进一步验证了其具有强催化性能的原因。基于以上研究工作,作者证明CVD方法制备的泡沫石墨,具有特殊的三维多孔结构以及良好的导电性和化学稳定性,以其作为支撑体制备的碳基自支撑材料,在新能源开发以及环境污染物去除方面都具有很好的催化活性,具有很好的应用前景。

杨诗俏[2](2020)在《关于采用三维电解反应器处理含酚废水的应用研究》文中进行了进一步梳理本文以塑料填料为基体进行表面改性制备新型的塑料粒子电极,将该粒子电极投入到三维电解反应器以研究其处理模拟苯酚废水的性能和机理,并探讨处理实际含酚废水的可能。采用单因素实验和正交实验分析优化塑料粒子电极的制备条件,采用SEM-EDS和XRD对塑料粒子电极进行表征,比较了二维电解反应器和塑料粒子电极三维电解反应器降解苯酚的效果。结果表明:制备塑料粒子电极的最佳条件为0.05g的氧化石墨烯投加量,3∶1的水与聚四氟乙烯体积比,3 h的氧化时间。Sn-Sb的氧化物被成功负载在塑料粒子电极的表面。塑料粒子电极三维电解反应器对苯酚的去除率为99.25%,比二维电解反应器高了60.88%,证明塑料粒子电极对苯酚具有良好的降解效果。通过控制变量法探究了不同实验因素对塑料粒子电极三维电解反应器处理模拟苯酚废水的影响;比较了塑料粒子电极、Sn-Sb/GAC和Sn-Sb/γ-Al2O3对苯酚的降解效果和重复使用效率。在以NaCl为电解质,电解电压15 V,电解质NaCl浓度1.0 g/L,粒子电极投加量25.00 g/L、初始pH值4的条件下塑料粒子电极对苯酚的去除率最高,为99.25%,并且降解过程基本符合一级反应动力学模型。三种粒子电极中塑料粒子电极具有明显的优越性,苯酚的去除效率最高,为99.25%;电流效率最高,为26.45%;能耗最低,为226.19 kW·h/kg COD;重复使用七次后苯酚的去除率保持在90%以上。初步探讨了氯离子体系下三维电解法降解苯酚的机理和途径,发现该三维电解法主要是通过产生·OH、HClO等强氧化性物质降解苯酚。为了验证塑料粒子电极处理实际含酚废水的效果,采用塑料粒子电极三维电解反应器处理焦化废水并优化了运行条件。结果表明:在电解电压14.561 V,粒子电极投加量24.189 g/L,反应时间2.518 h的条件下焦化废水的COD去除率为81.49%,能耗为85.63 kW·h/kg COD。而且其反应过程符合一级反应动力学模型。

朱旭[3](2020)在《钛基形稳电极的制备及电化学氧化苯胺废水性能与机理》文中研究表明印染、制革、制药等行业排放的苯胺废水中COD和无机盐浓度较高且具有生物毒性,传统的生物法处理难度较大,而电化学法处理难降解有机废水具有很大优势,已受到广泛关注。电化学法处理难降解有机废水的关键是具有电化学催化氧化能力的形稳阳极(DSA),尽管目前已有许多类型的DSA电极可通过直接氧化或催化Cl-产生的有效氯氧化水中难降解有机物,但普遍存在析氧电位低、直接氧化能力弱、涂层材料稳定性不强等问题。本研究在不同条件下探讨传统Ti/RuO2电化学氧化苯胺废水的性能及机理的基础上,掺杂Sn或Ir制备改性多元金属DSA电极,通过LSV、SEM和XRD分析其催化氧化能力、表面形貌及稳定性,在不同电解质和电流密度下研究苯胺的电化学降解行为与机理,并对比分析不同类型电极在不同条件下对苯胺的降解效能。以Ti/RuO2为阳极,对苯胺的电化学氧化降解影响因素研究结果表明:电流密度为20 mA/cm2、pH为10.0和极板间距为1 cm时,苯胺和COD在0.25 g/L NaCl溶液中的去除速率分别是在相同浓度Na2SO4溶液中的29.2倍和10.0倍。此外,NaCl浓度的增加不仅可提高苯胺和COD降解速率,还可提高电流效率,且酸性条件有利于COD的去除,发现NaCl为1.00 g/L时电流效率最大(14.6%),pH为3.0时COD的去除效率最高(80.5%),同时在反应过程中氨基可被电化学氧化还原作用高效去除。此外,以Na2SO4为背景电解质,少量添加Cl-或Fe2+可强化羟基自由基(·OH)作用,在保证苯胺高效降解的同时,可提高矿化度并减少耗电量;添加低浓度NaCl后,在电流密度为40 mA/cm2时TOC去除率最大(71.1%),平均耗电量可降低6.4%,而少量添加Fe2+后,在电流密度为20 mA/cm2时TOC去除率可提高43.6%,平均耗电量降低73.5%。研究发现,Cl-较低、电流强度较大时,Cl-对·OH的抑制作用较弱,电极可通过自身的电化学转化、电化学燃烧和有效氯间接氧化协同矿化TOC,而有少量Fe2+存在时,在低电流强度下可发生芬顿反应,促进TOC去除。采用热氧化法制备了Ti/Sb-SnO2-Ta2O5电极,SEM观察发现电极涂层致密,裂缝少,XRD分析显示涂层内生成Ti-Sn、Ti-Ta、Sn-Sb和Sn-Ta固熔体,可提高电极的稳定性。LSV分析表明,Ti/Sb-SnO2-Ta2O5的析氧电位为2.254 V,远高于Ti/RuO2(1.040 V),有利于降低能耗。电流密度为20 mA/cm2时,以Na2SO4和NaCl为电解质,TOC降解速率均高于Ti/RuO2,平均耗电量比Ti/RuO2分别低73.6%和89.1%。通过热氧化法制备了Ti/RuO2-SnO2和Ti/RuO2-IrO2电极,表征分析发现两电极涂层均致密、少裂缝且粗糙,产生了Ru-Sn、Ti/Sn和Ru-Ir固熔体,可增强电极稳定性,且析氧电位分别为1.295和1.255 V,均高于Ti/RuO2。以Na2SO4为电解质,电流密度在较低和较高时,Ti/RuO2-SnO2兼具电化学转化和电化学燃烧的能力,对苯胺和TOC的去除效率均高于其他电极,且不易钝化。此外,以NaCl为电解质,电流密度较低时,Ti/RuO2-SnO2和Ti/RuO2-IrO2对苯胺和TOC的降解速率均低于Ti/RuO2和Ti/Sb-SnO2-Ta2O5,但是Ti/RuO2-SnO2却能获得对TOC的最高去除效率(47.5%),而在高电流密度下,Ti/RuO2-IrO2不易钝化,对TOC去除率最大(63.1%)。添加少量Fe2+后,在低电流密度下Ti/RuO2-SnO2对TOC的去除率和电流效率均高于其他电极,且耗电量比在单一Na2SO4电解质中降低38.5%。本研究结果表明,传统Ti/RuO2和制备的Ti/Sb-SnO2-Ta2O5、Ti/RuO2-SnO2和Ti/RuO2-IrO2对苯胺废水均具有良好的处理性能,在一定条件下对TOC的降解优于Ti/RuO2,且耗电量少。本研究为电化学处理苯胺废水的电极选择及运行条件优化提供了理论与技术支持。

李刚[4](2020)在《多孔金基分子检测电极的制备及其传感性能研究》文中认为环境污染已成为人类共同面对的挑战,开发新的环境污染物检测手段成为目前人们关心的问题。电化学传感器具有生产成本低、设备小巧和操作简单的特点,在即时检测上有很大应用潜力。纳米多孔金属由于独特的纳米多孔结构及金属自身特殊的性质,在电化学传感领域有着重要的应用,其中以纳米多孔金为代表。本文探究了在硫酸和氯化钠混合溶液中去合金制备纳米多孔金的工艺,并在此基础上在纳米多孔金上负载不同的活性催化材料,制备了不同的多孔金基分子传感电极。本文的工作内容主要为以下三部分:(1)探究了在硫酸和氯化钠混合溶液中去合金的不同参数对纳米多孔金形貌和电化学性能的影响,调节腐蚀电位、腐蚀溶液中氯化钠的浓度,制备了一系列纳米多孔金电极,通过SEM、XRD和电化学测试对所制备纳米多孔金进行测试后,确定了最佳的去合金工艺参数;(2)设计并制作了钯纳米颗粒修饰纳米多孔金(Pd/NPG)的三电极集成传感器器件(Pd/NPG-SITEs),该便携式Pd/NPG-SITEs传感器器件对4-氨基苯酚和扑热息痛表现出良好传感特性,对4-氨基苯酚,其检测灵敏度为0.58 μA μM-1、检测限为0.13 μM(S/N=3)、检测线性范围为2 μM至300 μM,对扑热息痛,其检测灵敏度为0.28 μA μM-1、检测限为0.05 μM(S/N=3)、检测线性范围为5μM至600 μM,同时Pd/NPG-SITEs具备良好的抗干扰性、优异的再现性和稳定性,为未来传感器的微型化提供了思路;(3)成功在碳纸基底上制备了钯-二氧化铈纳米复合材料(Pd@CeO2)修饰的纳米多孔金(Pd@CeO2/NPG/CFP)电极,该电极对4-氨基苯酚显现出了很好的传感性能,其灵敏度高达75.4 μA μM-1、检测限低至4 nM(S/N=3),线性范围宽度为0.03 μM至9μM,抗干扰性、再现性、重复性和稳定性良好,有望推广到实际应用中。

陈卓[5](2020)在《石墨基BDD涂层电极的制备及其在废水处理中的应用研究》文中研究表明掺硼金刚石(BDD)涂层电极具有电势窗口宽、析氧过电位高、背景电流低、稳定性高等特性,在对实际废水的处理过程中具有目标降解物范围广、电流效率高、能耗低、耐酸碱腐蚀性强等优势,在电化学有机废水处理中得到了广泛应用。本论文针对当前BDD电极常用基体材料Si和Nb存在的机械强度差、导电性低(Si基体)和价格昂贵、膜基结合力较弱(Nb)等问题,选用廉价的高导电石墨作为基体材料,通过优化过渡层和沉积工艺等,制备出高质量石墨基BDD涂层电极;在此基础上开发了基于石墨基BDD电极的中试废水处理系统,并以实际工业有机废水研制。具体研究内容如下:(一)BDD涂层电极制备与表征:分别采用热丝化学气相沉积法(Hot Filament Chemical Vapor Deposition,HFCVD)和微波等离子体化学气相沉积(Microwave Plasma Chemical Vapor Deposition,MPCVD)研究在预镀覆金属Nb和Mo的大尺寸石墨基体(Φ100 mm)上沉积BDD涂层的均匀性和质量,结果表明在金属Nb过渡层制备的BDD涂层膜基结合力、质量优于金属Mo过渡层,HFCVD法制备的BDD涂层均匀性更优,表明金属Nb过渡层结合HFCVD法有望制备出符合大规模工程应用要求的高质量BDD涂层电极;采用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、拉曼光谱(Raman)、X射线衍射(XRD)、渗透显色检测(PI)、机械划痕处理等测试技术,重点比较不同丝基距(沉积温度)、碳源浓度、沉积时间等参数对石墨基BDD涂层电极结构的影响,获得优化工艺参数:860℃(丝基距Df-s-s 8 mm)、3%CH4通量、8 h沉积时间,所获得BDD涂层无孔洞、裂纹等缺陷损伤,完整覆盖石墨基体;厚度约8μm,晶粒尺寸约5μm,轮廓分明、均匀致密,呈典型的柱状晶结构;涂层纯度高,XRD衍射花样表明仅有金刚石相,Raman光谱中仅存在金刚石和与硼掺杂相关的特征峰。四探针测试结果表明该电极导电性良好,纵向电阻率2.4×10-1Ω·cm,明显优于相同条件制得硅基BDD涂层电极;循环伏安扫描(CV)曲线结果显示该电极具有较大电势窗口(2.8V),并保持较高电化学反应活性稳定性。(二)电化学废水处理示范性装置设计、研制与验证:以瑞士WaterDiam公司的电化学氧化处理废液装置为原型,根据本课题制备的大尺寸石墨基BDD涂层电极的特点,解决了电极密封结构、传质系统、电路系统等重点部分的设计,成功研制出基于石墨基BDD涂层电极的模块化电化学废水处理中试装置;以实际火炸药生产废水为目标降解物,对其进行了验证演示,重点关注了COD和氨氮降解效率以及能耗等。实验结果表明:经过5 h电化学氧化处理,该废水色度变化明显,由深黄色转变至无色,其COD和NH3-N去除率分别为96.2%、83.3%,单位能耗Esc为0.07542 kWhkg-1 COD、Ec为75.08333 kWhm-3。本课题的实验结果表明石墨基BDD涂层电极和设计的模块化电化学废水处理装置有望为电化学处理实际工业废水的工程化应用提供技术支撑。

汪东亮[6](2019)在《基于多功能耦合的微生物燃料电池阴极性能优化及功能调控研究》文中研究指明微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)是一种利用产电微生物同步去除废水中污染物和产生电能的废水处理技术,具有操作条件温和、资源利用率高、无污染等特点。然而MFC对底物具有一定的选择性,其产电还需进一步提高,阴极造价及扩大后阴极性能的下降制约了其实际应用。目前,对阴极电化学性能的调控与功能耦合是提升阴极性能、促进废水有机物降解及产电性能提升的关键。本文通过制备阴极高性能与多功能催化剂、将MFC阴极与电芬顿(Electro-Fenton,EF)耦合、并对MFC阴极影响产电超调的机理分析,研究提升MFC废水处理及产电性能。1.制备Fe、N共掺杂碳基MFC阴极催化剂(Fe/N/C),利用Fe、N掺杂提高氧还原的催化性能,通过催化剂织构特性调控提高电极稳定性。以魔芋根茎生物质炭为骨架,通过羟甲基化反应形成包覆生物质炭的三聚氰胺树脂预聚体,再与柠檬酸铁铵进行缩聚反应形成含Fe、N、C前驱体,经炉内热解制备Fe/N共掺杂碳基氧还原催化剂。通过改变前驱体的物料比和热解温度对催化剂的元素形态、织构特性等进行调控。所制备的Fe/N/C因有利的氮掺杂、镶嵌于碳骨架的Fe3C纳米颗粒和合理的孔结构呈现优异的氧还原催化性能和长效稳定性。Fe/N/C阴极单室MFC输出的最大功率密度为1166 mW m-2,比活性炭&炭黑阴极高出140%,经过两个月运行其最大功率密度仅下降7%,表现出良好的长期稳定性。运用密度泛函理论(Density funtional theory,DFT)研究氧在氮掺杂碳基催化剂上的还原机制。以石墨烯为模型,在DFT框架下研究分子氧在石墨化氮和吡啶氮掺杂石墨烯上的吸附和还原路径。基于氧吸附和中间还原步骤的反应自由能计算表明,石墨化氮掺杂对氧还原的促进优于吡啶氮。理论计算结果可解释不同氮掺杂Fe/N/C阴极的产电性能差异。2.以Fe/N/C为阴极催化剂,基于MFC脉冲放电特性,研究阴极电容与MFC功率超调(Power overshoot)的关系。在极化曲线测试中,发现阴极电容较低的MFC出现功率超调,因此对阴极电容与功率超调的关系展开研究。采用低电容的碳布阳极和不同电容的Fe/N/C阴极组装MFC研究D型功率超调的产生和抑制规律,探究阴极电容大小对MFC功率超调现象的影响。结果显示,阳极产电不足是功率超调产生的根源,阴极电容可提升MFC全电池电容,从而弥补阳极产电和阳极电容不足。当采用低电容阳极(0.032 F)时,低电容阴极(3.74 F)MFC易发生功率超调,提高阴极电容(7.79 F)或缩短极化曲线测试的外阻连接时间可减缓或避免功率超调。因此,组装MFC时应避免阳极和阴极电容过小以防发生功率超调影响产电性能评估。3.制备nZVI@MAC双功能空气阴极,构建单室微生物电芬顿(Bio-electro-Fenton,BEF)系统,以增进MFC对复杂有机物的降解。以葡萄糖和活性炭共热解的改性碳(MAC)制备MFC阴极,其产电性能和H2O2产量均高于活性炭阴极。将MAC负载纳米零价铁制备nZVI@MAC双功能空气阴极,组装单室BEF处理垃圾渗滤液。与活性炭空气阴极MFC相比,该单室BEF促进了复杂有机物的降解和利用,并提升了库仑效率(30%vs 5%)。由于阴极芬顿氧化和阳极微生物氧化的协同作用,单室BEF系统对复杂有机物的处理效率高于MFC,其周期COD去除率也更高(79%vs 68%)。由于阴极电芬顿反应抑制了厌氧发酵对底物的竞争,BEF系统的库仑效率和能量回收率均显着高于MFC系统。nZVI@MAC阴极产生的强氧化性的羟基自由基还具有抗生物膜污染功能,有利于电极长期稳定运行。4.以电芬顿产生的Fe3+为MFC阴极电子受体,将双室MFC与空气阴极电芬顿耦合构建MFC与电芬顿耦合系统(MFC-EF),以提高MFC产电并提升电芬顿系统效率。针对空气阴极电芬顿体系中Fe3+的还原速率慢和MFC产电低的问题,将碳毡阴极双室MFC与空气阴极电芬顿耦合,利用MFC碳毡阴极促进电芬顿系统中Fe3+的还原,实现MFC产电与电芬顿效能的协同促进。以石墨粉掺杂少量活性炭粉末制备AC&G气体扩散阴极,该电极具有较高的H2O2产率但对Fe3+的还原性能差,其Fe3+还原的速率常数为8.7×10?3 min?1(-0.4 V vs.Ag/AgCl),远小于三维碳毡电极(6.4×10?2 min?1,-0.2 V vs.Ag/AgCl)。将AC&G空气阴极电芬顿体系与碳毡阴极MFC耦合,利用MFC阴极促进电芬顿体系中Fe2+的再生。运用MFC-EF耦合体系处理罗丹明B废水,罗丹明B的去除速率和矿化电流效率是未耦合的电芬顿体系的164%和142%。由于Fe3+/Fe2+具有更高的电极电势,Fe3+在碳毡阴极的还原促进了MFC产电,该耦合可将MFC最大功率密度从0.26 W m?2提高到1.51 W m?2。

黄冬兰[7](2019)在《金属卟啉配合物的电化学传感与析氢性能研究》文中研究表明金属卟啉配合物因具有独特的共轭结构、良好的化学稳定性及优异的光电性能,在太阳能电池、光电转换、光电催化和光电化学传感器等领域均有着广泛的应用前景。但是,目前其在电化学传感器与电催化析氢领域还没有得到广泛的应用。金属卟啉配合物的结构和功能与天然酶的非常相似,具有良好的电催化活性。因此,将金属卟啉配合物作为电化学传感材料或析氢反应的催化剂,对于电化学传感器与析氢反应性能的提高及卟啉金属配合物新应用的探索都具有重要的意义。本文对金属卟啉配合物在构建电化学传感器、电催化质子还原析氢等方面的应用研究进展做了系统的调研。在此基础上,合成了一系列具有不同取代基的金属卟啉分子和金属卟啉功能化石墨烯复合材料,并将其修饰在玻碳电极表面,构建了多巴胺电化学传感器和苯二酚异构体的电化学传感器。此外,还系统地研究了所制备金属卟啉配合物的电催化质子还原析氢的活性,并探讨了其可能的催化机理。具体研究内容如下:(1)通过π-π非共价键作用在氧化石墨烯(GO)表面组装5,10,15,20-四(乙氧基羰基)卟啉铜(Ⅱ)配合物(CuTECP)合成了GO/CuTECP复合材料,并将其修饰在玻碳电极(GCE)表面,再经电化学法将其还原后构建了一种新型的多巴胺电化学传感器(RGO/CuTECP/GCE)。在最佳实验条件下,该传感器检测多巴胺的线性范围为2200μmol?L-1,检出限为0.58±0.09μmol?L-1(S/N=3),同时表现出良好的选择性、重现性和稳定性。CuTECP和还原氧化石墨烯(RGO)的协同效应加快了体系内电子的转移速率,实现了对生物小分子多巴胺的灵敏检测。(2)将5,10,15,20-四(乙氧基羰基)卟啉的钯(Ⅱ)、铜(Ⅱ)、镓(Ⅲ)、镍(Ⅱ)、钴(Ⅱ)、铁(Ⅲ)配合物(MTECP)通过π-π非共价键作用修饰在氧化石墨烯(GO)表面,制备了六种GO/MTECP复合材料,将其分别修饰在玻碳电极(GCE)表面,再经电化学法还原后制得了六种RGO/MTECP/GCE修饰电极,并用于邻苯二酚和对苯二酚的同时检测。结果表明,基于PdTECP功能化石墨烯所制得的RGO/PdTECP/GCE修饰电极对邻苯二酚(CC)和对苯二酚(HQ)具有最高的检测活性,且稳定性和选择性良好。该传感器对CC和HQ的响应的线性范围分别为2200μmol?L-1和2180μmol?L-1,检出限分别为0.42±0.05μmol?L-1和0.48±0.07μmol?L-1(S/N=3)。该方法为调控卟啉功能化石墨烯复合材料的电催化活性提供了简单可行的思路,也拓宽了金属卟啉配合物在电化学传感器中的应用。(3)以5,10,15,20-四(五氟苯基)卟啉钴(Ⅱ)配合物(CoTFPP)为单体,采用电聚合法在GO/GCE修饰电极表面合成poly(CoTFPP)聚合膜,再基于poly(CoTFPP)/GO复合材料构建了苯二酚异构体的电化学传感器。由于GO和poly(CoTFPP)聚合膜之间的协同催化作用,使得电化学响应信号放大,提高了传感器的灵敏度。该传感器对CC和HQ的响应的线性范围分别为1220μmol?L-1和1200μmol?L-1,检出限分别为0.17±0.03μmol?L-1和0.21±0.05μmol?L-1(S/N=3)。采用电化学聚合法将CoTFPP和GO进行复合,提高了GO的电子转移速率,实现了CC和HQ的同时检测。(4)以CoTECP为催化剂,探讨了其在有机酸(乙酸和三氟乙酸)的质子给体溶液中的电催化质子还原析氢的能力。结果表明,在乙酸存在下,配合物CoTECP在-2.37 V(vs.Fc/Fc+)处的还原峰具有电催化质子还原析氢活性;而在三氟乙酸存在下,CoTECP能够在-1.88 V(vs.Fc/Fc+)电催化质子还原产氢。这说明质子源的类型对CoTECP电催化质子还原电化学行为有很大的影响,且不同质子源下CoTECP电催化质子还原析氢的机理有所不同。进一步研究了六种卟啉化合物MTECP(M=Fe,Pd,Co,Ni,Ga,H)在有机酸(乙酸和三氟乙酸)的质子给体溶液中的电催化质子还原析氢的能力。与乙酸相比,上述6种卟啉化合物在三氟乙酸质子给体溶液中有更高的电催化质子还原析氢活性,且催化活性顺序依次为FeTECP>PdTECP>CoTECP>NiTECP>GaTECP>TECP。结果显示中心金属离子与质子源的类型对金属卟啉配合物电催化质子还原的电化学行为有较大影响。

陈丹[8](2019)在《电刺激强化厌氧生物降解卤代芳香烃及含氮杂环化合物的机理研究》文中提出化工废水中卤代芳香烃及含氮杂环化合物的生物毒性大、可生物降解性差,传统厌氧生物技术处理该类废水时通常面临着效率低、稳定性差、电子供体用量大、启动时间长等挑战。因此发展高效经济的废水处理技术具有重要的研究意义。本论文开发了一种上流式电刺激厌氧生物系统(Electricity-stimulated anaerobic system,ESAS)用于卤代芳香族化合物的强化降解,及解析电刺激提高厌氧生物系统长期稳定性能的生物学机制;通过设计制备高催化性能的电极材料,以强化难降解污染物的阳极生物降解与电子释放;通过设计一种高效光催化电极,开发了一类新型生物光电催化系统,以实现含氮杂环化合物的去除及同步脱氮。通过一种上流式ESAS反应器,将阴极安装在下方、阳极安装在上方,以实现4-溴苯酚(4-BP)的同步厌氧脱溴和矿化。当阴极电位为-600 m V,4-BP负荷为0.58 mol m-3 d-1时,TOC去除效率高达98.78±0.96%,4-BP和苯酚可以被完全降解。该结果表明ESAS生物阳极可以利用4-BP在阴极的还原产物(即苯酚)作为燃料。在高4-BP负荷(2.32 mol m-3 d-1)和低电子供体剂量(4.88 mM)条件下,ESAS中4-BP可以被完全去除,此时降解每摩尔4-BP所需的乙酸钠低至4.21±1.42 mol。然而,相同条件下,厌氧对照组中仅有13.45±1.38%的4-BP被去除,同时降解每摩尔4-BP所需的乙酸钠高达31.28±3.38 mol。此外,电刺激明显促进了ESAS中各种自养脱卤细菌、苯酚降解相关细菌、发酵细菌、产乙酸菌和电化学活性菌的生长。根据鉴定得到的中间产物和细菌分类分析,提出了ESAS中4-BP强化厌氧还原和矿化的可能代谢机制。采用一步电沉积法在石墨毡(GF)电极上制备了聚吡咯(PPy)/(α-、β-、γ-)MnO2复合材料。通过扫描电镜、拉曼光谱和XPS等手段,验证了PPy/MnO2在GF表面的成功包裹。通过循环伏安法、计时电流法和电化学阻抗谱法,证实了在改性电极中,GF/PPy/β-MnO2具有最高的电化学活性和催化活性。GF/PPy/β-MnO2在ESAS阳极中的应用证明了其对苯酚的优良降解性能。该ESAS,实现了更短的启动时间、更高的矿化效率和更好的细菌粘附性。以GF/PPy/β-MnO2为阳极的ESAS的库伦效率为17.3±0.5%,远高于以GF/PPy为阳极的ESAS(12.1±2.4%)和以对照GF为阳极的ESAS(6.6±1.3%)。改性阳极强化了体系对苯酚的降解,并根据反应中间产物提出了二氧化锰在苯酚降解中的关键作用和可能的苯酚代谢途径。为了实现吡啶降解和同步脱氮,构建了一个具有氮掺杂石墨烯/α-Fe2O3改性石墨毡(NFe)光电阳极的集成生物光电催化系统(IBPS),并在通断照明模式下运行。由于其独特的掺杂石墨烯/α-Fe2O3复合材料结构,该电极具有优异的电子输运性能、良好的稳定性、光电化学活性和催化活性。在IBPS中,在两室浓度梯度和电场的驱动下,吡啶光催化降解产生的NH4+通过阳离子交换膜从阳极向阴极扩散,在有限溶解氧的条件下的阴极室内实现同步硝化反硝化。同时,从光阳极获得的光电子通过外部电路输送到生物阴极,以增强阴极反硝化作用。利用改性光阳极在IBPS中实现了4个通断周期(96 h)反应后,阳极中的吡啶完全去除,TOC去除效率高达85.90±5.48%,阴极也实现完全反硝化。这种综合协同利用光能、电能和生物的反应器能有效地去除吡啶和氮,在设计太阳能水环境修复新系统方面具有广阔的前景。

魏飘飘[9](2019)在《剥离石墨烯的制备、电化学性能调控及传感应用研究》文中认为石墨烯具有导电性能好、比表面积大、催化能力强等优点,是一种优秀的电化学传感材料,目前石墨烯氧化物与还原型石墨烯氧化物已在电化学传感领域取得了广泛的应用。随着石墨烯制备方法的深入研究,发现液相超声剥离法和电化学剥离法表现出许多优越性,如操作简便、制备效率高、经济环保、可控性强等。然而目前关于超声剥离和电化学剥离石墨烯的电化学传感研究还处在积极探索阶段;这两种方法制备的石墨烯的结构形貌如何影响其电化学传感性能更是缺乏深入的探讨。为此,本论文中我们主要开展石墨烯的液相超声剥离和电化学剥离制备方法研究,探讨石墨烯结构形貌的调控方法与途径;在此基础上,研究不同结构形貌石墨烯的电化学性能,阐述二者之间的构效规律以及显着提高电化学传感灵敏度的作用机制;最终构建高灵敏的电化学传感平台,用于实际样品分析。本论文主要工作包括以下三个部分:(1)离心速率调控超声剥离石墨烯的结构形貌及电化学性能研究。以石墨粉为原料,N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)为溶剂,柠檬酸钠为辅助试剂,通过超声剥离制备出石墨烯纳米片(GS),并通过不同离心速率分离得到一系列的GS。通过粒径分析、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、拉曼光谱等表征发现离心速率对GS的尺寸、厚度及缺陷含量有显着影响,随着离心速率的提高,石墨烯的尺寸和厚度均有减小,缺陷含量增大。铁氰化钾探针的电化学行为表明不同离心速率下得到的GS表现出不同的有效响应面积和界面电子转移能力,其中在2000 rpm下得到的GS的活性面积更大,电子转移速率更高。进一步研究发现,不同离心速率下得到的GS对双酚A、日落黄/柠檬黄和多菌灵的电化学氧化表现出不同的增敏效应,其中2000 rpm得到的GS的信号增强能力更强。这些结果说明,通过控制离心速率就可简便地调控超声剥离石墨烯的结构形貌与缺陷,进而实现其电化学性能的调控。基于离心速率调控的超声剥离石墨烯的电化学增敏效应,分别构建了双酚A、日落黄/柠檬黄、多菌灵的高灵敏电化学检测平台,检出限分别为31 nM、1.4 nM/12 nM、0.78 nM;将其用于购物小票、饮料、水样/土壤样品分析,测定结果与高效液相色谱法一致。(2)钠盐调控超声剥离石墨烯的结构形貌与电化学性能研究。柠檬酸钠是目前广泛用来提高NMP超声剥离石墨烯效率的辅助试剂,为筛选出性能更优的辅助剥离试剂,进一步提高剥离石墨烯的电化学传感性能,我们开展了不同钠盐辅助超声剥离石墨烯的研究。分别以柠檬酸钠、磷酸钠和焦磷酸钠为辅助试剂,NMP为溶剂,石墨粉为原料,超声2 h制备得到不同的GS。发现这些钠盐除了能不同程度地提高GS产率之外,还能有效降低GS的层数,提高其缺陷含量。与柠檬酸钠相比,焦磷酸钠将GS的产率提高了30%,几乎是纯溶剂的5倍。铁氰化钾探针的循环伏安行为和旋转圆盘电极实验表明焦磷酸钠辅助剥离的GS表现出了更大的有效活性面积和电子转移速率常数。研究了生物小分子(多巴胺,尿酸,黄嘌呤和次黄嘌呤)、杀菌剂(孔雀石绿)、酚类污染物(4-氯苯酚和4-硝基苯酚)和偶氮色素(胭脂红和罗丹明B)在不同钠盐辅助剥离GS表面的响应行为,发现焦磷酸钠辅助剥离的GS的电化学增敏效应显着高于柠檬酸钠辅助剥离的GS。由此可见,通过钠盐辅助试剂可以实现剥离石墨烯的结构形貌、缺陷水平以及电化学性能的调控,而且焦磷酸钠的效果明显优于目前报道的效果最好的柠檬酸钠。以焦磷酸钠辅助剥离的GS为敏感材料,成功构建了一种灵敏度更高、测定对象广泛的电化学传感平台。(3)pH调控电化学剥离石墨烯的结构形貌及电化学传感性能研究。以石墨片为工作电极,饱和甘汞电极为参比电极,铂片为对电极,在硫酸/硫酸铵/氨水混合介质中,借助硫酸根离子的插层作用,5 V恒电位剥离得到石墨烯片(EEG)。研究了电解质pH值对电化学剥离石墨烯的制备效率、形貌、氧含量及缺陷水平的影响,当pH值在1-7范围内逐渐增大,石墨烯剥离速度减缓,其形貌更加均匀,层数、氧含量及缺陷含量均减小。在此基础上,研究了多巴胺、黄嘌呤、次黄嘌呤三种生物小分子在不同pH介质中电化学剥离的石墨烯表面的氧化行为,发现EEG对它们的信号增强效应与剥离介质的pH值密切相关。以pH=5的介质中电化学剥离的EEG为传感材料,构建了一种同时检测多巴胺、黄嘌呤、次黄嘌呤的电化学传感体系,检出限分别为1.2 nM、7.5 nM和18 nM;将该方法用于人体尿液样品的分析,加标回收率在96.5%104.7%之间。

赵一方[10](2019)在《电芬顿体系中阴极材料的制备及其对有机污染物的降解》文中提出经济的快速发展伴随着大量含有难降解有机污染物工业废水的产生,若不进行源头处理,将对市政污水生物处理系统和水环境造成严重危害。在各种工业污水处理方法中,电芬顿因其反应条件容易控制、设备简单、二次污染少等优点被广泛研究和使用,其中阴极材料明显影响氧的电还原过程和过氧化氢的生成量,并进而影响处理效果,一直是该领域研究的重点。本文制备了三种二维导电材料负载的碳基阴极,分别为氮杂环共轭微孔聚合物/石墨(Aza-fused-conjugated microporous polymers/graphite flake,Aza-CMP/GF)、石墨相氮化碳/石墨(g-C3N4/GF)和氮掺杂碳量子点/石墨相氮化碳/石墨(N-CQDs/g-C3N4/GF)、石墨烯/碳量子点/石墨(CQDs/rGO/GF),通过XRD、FTIR、SEM、TEM、UV等表征方法对材料进行了形态、形貌和结构表征,考察了各个阴极体系对溶解氧电化学还原产生H2O2的催化作用,并将其应用于电芬顿体系中降解对硝基苯酚(p-nitrophenol,PNP)和奥硝唑。具体内容如下:(1)合成了氮杂环共轭微孔聚合物Aza-CMP,对其进行了初步表征,并考察了Aza-CMP/GF阴极制备条件对其性能的影响。恒电流电解实验结果表明,该阴极对氧电化学还原生成过氧化氢的反应具有明显的催化作用,当以Aza-CMP/GF为阴极,石墨片为阳极,充氧的Na2SO4电解质溶液中,在最佳电解条件下电解90 min时H2O2的生成量为830.6μmol·L-1,是未负载裸GF电极的1.7倍。当催化剂FeSO4存在时,考察了该体系对对硝基苯酚(PNP)的降解,以电解过程中PNP紫外可见光谱的变化表征PNP的降解情况,结果显示,PNP的三个特征吸收峰都明显降低,表明PNP的分子结构被破坏并被去除。在最佳条件下下电解180 min时PNP的降解率为69.4%,电解360 min时PNP的COD去除率为48.0%。(2)合成了石墨相氮化碳(g-C3N4)和氮掺杂碳量子点N-CQDs,并制备了g-C3N4/GF和N-CQDs/g-C3N4/GF阴极,用FTIR、XRD、SEM、TEM等对其结构和形貌进行了表征。恒电流电解实验结果显示g-C3N4/GF对氧的电化学还原具有明显的催化作用,在最佳条件下电解120 min时,H2O2生成量为944.3μmol·L-1,是GF阴极体系的1.9倍。在加入Fe2+后,考察了C3N4/GF阴极电芬顿体系对奥硝唑的降解,以奥硝唑的紫外可见光谱变化表征其结构变化和降解情况,结果显示奥硝唑的π→π*跃迁和n→π*跃迁以及咪唑环的共振跃迁吸收峰强度均随电解而降低,但其n→s*跃迁吸收峰增强,表明奥硝唑的共轭结构破坏,分子发生了转化。以其最大吸收波长处吸收峰强度的降低为基准计算降解率,在电解120 min时降解率达到84.5%,300min时接近100%。而N-CQDs/C3N4/GF阴极电芬顿系统对奥硝唑的降解率在240min时接近100%。考察了增加紫外光照射对奥硝唑降解的影响,结果表明紫外光对奥硝唑在电芬顿体系中的降解有加速作用,但降解的历程并没有改变。(3)合成了石墨烯rGO和一种碳量子点CQDs,对其结构和形貌进行了FTIR、SEM、TEM表征。将其负载于石墨片表面制成了CQDs/rGO/GF阴极,实验结果显示,该阴极对氧的电化学还原具有明显的催化作用,在最佳电解条件下电解180min时H2O2的生成量达到1416.1mmol·L-1,是GF阴极体系的3倍。在加入Fe2+后,电解实验结果显示,PNP紫外可见光谱的三个特征吸收峰都明显降低,表明PNP的分子结构被破坏并被去除。180 min时PNP的降解率达到90.6%,360 min时PNP的COD去除率为64.3%。考察了外加紫外光照射时PNP的降解情况,结果表明紫外光有助于提高电芬顿体系中PNP的降解速率和降解率,360 min时PNP的COD去除率提高到76.7%。

二、高浓度苯酚在石墨电极上电解特性的研究(论文开题报告)

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

三、高浓度苯酚在石墨电极上电解特性的研究(论文提纲范文)

(1)复合型泡沫石墨基自支撑电极的制备及电化学应用探索(论文提纲范文)

摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 碳基材料的发展状况
        1.1.1 氧化反应
        1.1.2 还原反应
        1.1.3 酸碱反应
        1.1.4 热解反应
    1.2 泡沫石墨及其复合材料的制备方法
        1.2.1 泡沫石墨的简介
        1.2.2 泡沫石墨的性质
        1.2.3 泡沫石墨的制备方法
    1.3 泡沫石墨及其复合材料研究现状
        1.3.1 泡沫石墨与聚合物复合材料
        1.3.2 泡沫石墨与过渡金属化合物复合材料
        1.3.3 泡沫石墨与碳材料复合材料
    1.4 泡沫石墨及其复合材料的应用
        1.4.1 锂离子电池
        1.4.2 电解水
    1.5 本论文的研究内容及意义
第二章 薄层二硫化钨包裹泡沫石墨自支撑电极的制备及其电催化析氢应用
    2.1 引言
    2.2 研究内容和方法
    2.3 实验部分
        2.3.1 二硫化钨的剥离
        2.3.2 泡沫石墨的合成
        2.3.3 电极的制备
        2.3.4 表征
    2.4 结果与讨论
        2.4.1 二硫化钨剥离前后的表征与讨论
        2.4.2 复合材料的制备与表征
    2.5 复合材料的电化学性能表征
    2.6 复合材料析氢性能的相关计算
    2.7 本章小结
第三章 泡沫石墨负载氮掺杂石墨烯量子点复合物的原位制备及其电催化析氢和催化氧化降解苯酚应用
    3.1 引言
        3.1.1 石墨烯量子点
        3.1.2 石墨烯量子点的应用
    3.2 研究背景及目的
    3.3 实验部分
    3.4 结果与讨论
        3.4.1 复合材料的形态表征
        3.4.2 复合材料制备机理及性能表征
    3.5 本章小结
第四章 泡沫石墨负载氮硫共掺杂石墨烯复合物的原位制备及电解水和电辅助催化氧化应用
    4.1 引言
        4.1.1 氮硫掺杂碳材料的发展
        4.1.2 研究内容和方法
    4.2 实验部分
        4.2.1 SNG@GF的合成
        4.2.2 分析与表征
        4.2.3 电化学测试
        4.2.4 催化性能测量
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 SNG@GF的结构分析
        4.3.2 SNG@GF形貌表征
        4.3.3 SNG@GF的电化学催化性能
        4.3.4 SNG@GF材料电析氢过程的DFT计算
        4.3.5 SNG@GF材料的苯酚降解性能
        4.3.6 SNG@GF材料苯酚降解过程的DFT计算
        4.3.7 电辅助增强SNG@GF材料苯酚降解过程的机制
    4.4 本章小结
第五章 研究结论与展望
    5.1 研究结论
    5.2 主要创新点
    5.3 研究展望
参考文献
发表论文和参加科研情况
致谢

(2)关于采用三维电解反应器处理含酚废水的应用研究(论文提纲范文)

摘要
abstract
1 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 含酚废水的处理现状
        1.2.1 物理法
        1.2.2 生物法
        1.2.3 化学法
    1.3 三维电解法的研究概况
        1.3.1 三维电解法的概念
        1.3.2 三维电解法的原理
        1.3.3 三维电解法的发展
        1.3.4 三维电解法在水处理应用中的发展趋势
    1.4 研究的目的、内容及意义
        1.4.1 研究目的
        1.4.2 研究内容
        1.4.3 研究意义
        1.4.4 技术路线
2 塑料粒子电极的制备以及最佳制备条件的确定
    2.1 引言
    2.2 实验材料
        2.2.1 实验所需试剂
        2.2.2 实验所需仪器和设备
        2.2.3 实验装置
    2.3 实验内容和方法
        2.3.1 配制溶液
        2.3.2 塑料粒子电极的制备
        2.3.3 分析方法
    2.4 结果与讨论
        2.4.1 单因素实验分析
        2.4.2 制备条件优化
        2.4.3 塑料粒子电极的表征
        2.4.4 二维与三维电解反应器处理苯酚效果的对比
    2.5 本章小结
3 塑料粒子电极电催化氧化模拟苯酚废水的研究
    3.1 引言
    3.2 实验材料
        3.2.1 实验所需仪器与设备
        3.2.2 实验所需试剂
        3.2.3 实验装置
    3.3 实验内容与方法
        3.3.1 Sn-Sb/GAC的制备
        3.3.2 Sn-Sb/γ-Al_2O_3 的制备
        3.3.3 分析方法
    3.4 结果与讨论
        3.4.1 塑料粒子电极三维电解反应器降解苯酚影响因素研究
        3.4.2 不同粒子电极处理苯酚效果的比较
        3.4.3 不同粒子电极的重复使用效率比较
    3.5 本章小结
4 塑料粒子电极三维电极反应器降解苯酚机理研究
    4.1 引言
    4.2 实验材料
        4.2.1 实验仪器与设备
        4.2.2 实验装置
    4.3 氧化降解苯酚过程分析
        4.3.1 紫外-可见扫描分析
        4.3.2 矿化率分析
        4.3.3 三维电解法降解苯酚的途径
        4.3.4 苯酚的降解途径
    4.4 本章小结
5 塑料粒子电极处理实际含酚废水的效果研究
    5.1 引言
    5.2 实验材料
        5.2.1 实验所需仪器与设备
        5.2.2 实验所需试剂
        5.2.3 实验装置
    5.3 实验内容与方法
        5.3.1 实验条件的优化分析
        5.3.2 活性污泥的培养
        5.3.3 可生化性比较
        5.3.4 测定方法
    5.4 实验结果与讨论
        5.4.1 塑料粒子电极三维电解反应器对焦化废水的降解效果
        5.4.2 可生化性的比较
        5.4.3 BBD实验设计与结果
        5.4.4 COD去除率优化分析
        5.4.5 能耗的优化分析
        5.4.6 最佳实验条件及验证
        5.4.7 反应动力学探讨
    5.5 本章小结
6 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
参考文献
致谢
攻读学位期间发表的学术论文目录

(3)钛基形稳电极的制备及电化学氧化苯胺废水性能与机理(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 研究背景
        1.1.1 我国水环境现状
        1.1.2 苯胺废水来源与危害
    1.2 苯胺废水处理技术
        1.2.1 生物法
        1.2.2 物理法
        1.2.3 化学法
        1.2.4 高级氧化法(AOPs)
    1.3 电化学氧化法
        1.3.1 直接氧化法
        1.3.2 间接氧化
        1.3.3 电化学氧化法处理有机废水的影响因素
        1.3.4 形稳电极(DSA)的研究现状
    1.4 研究目的及意义
    1.5 研究内容及技术路线
        1.5.1 研究内容
        1.5.2 技术路线
第2章 Ti/RuO_2阳极电化学氧化苯胺性能及机理
    2.1 引言
    2.2 材料与方法
        2.2.1 仪器与试剂
        2.2.2 电化学反应装置
        2.2.3 Ti/RuO_2阳极电化学性能测试
        2.2.4 电化学氧化苯胺的性能实验
        2.2.5 分析方法
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 Ti/RuO_2阳极电化学性能
        2.3.2 电解质对苯胺降解的影响
        2.3.3 NaCl浓度对苯胺降解的影响
        2.3.4 电流密度对苯胺降解的影响
        2.3.5 初始pH对苯胺降解的影响
        2.3.6 极板间距对苯胺降解的影响
        2.3.7 苯胺降解机理分析
    2.4 本章小结
第3章 电化学氧化苯胺过程中羟基自由基作用强化机制
    3.1 引言
    3.2 材料与方法
        3.2.1 主要仪器设备与试剂
        3.2.2 电化学反应装置
        3.2.3 Na_2SO_4介质中Ti/RuO_2阳极电化学性能测试
        3.2.4 实验方法
        3.2.5 分析方法
        3.2.6 电流效率计算方法
        3.2.7 能耗计算方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 Ti/RuO_2阳极电化学性能
        3.3.2 羟基自由基作用强化对苯胺降解的影响
        3.3.3 直接电化学氧化降解苯胺
        3.3.4 有效氯间接电化学氧化降解苯胺
        3.3.5 降低Cl~-量对苯胺降解性能的影响
        3.3.6 Fe~(2+)对直接电化学氧化降解苯胺的影响
    3.4 本章小结
第4章 Ti/Sb-SnO_2-Ta_2O_5阳极的制备及其电化学性能
    4.1 引言
    4.2 材料与方法
        4.2.1 主要仪器设备与试剂
        4.2.2 Ti/Sb-SnO_2-Ta_2O_5阳极的制备
        4.2.3 Ti/Sb-SnO_2-Ta_2O_5阳极的表征
        4.2.4 Ti/Sb-SnO_2-Ta_2O_5阳极的电化学性能评价
        4.2.5 实验方法
        4.2.6 分析方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 线性伏安曲线(LSV)分析
        4.3.2 Ti/Sb-SnO_2-Ta_2O_5电极的SEM分析
        4.3.3 Ti/Sb-SnO_2-Ta_2O_5电极的XRD分析
        4.3.4 Ti/Sb-SnO_2-Ta_2O_5电极对苯胺降解性能分析
    4.4 本章小结
第5章 Sn和Ir改性Ti/RuO_2电极制备及苯胺降解性能
    5.1 引言
    5.2 材料与方法
        5.2.1 主要仪器设备与试剂
        5.2.2 Ti/RuO_2-SnO_2和Ti/RuO_2-IrO_2电极的制备
        5.2.3 Ti/RuO_2-SnO_2和Ti/RuO_2-IrO_2电极的表征
        5.2.4 Ti/RuO_2-SnO_2和Ti/RuO_2-IrO_2电极的电化学性能评价
        5.2.5 分析方法
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 电极的表征
        5.3.2 Na_2SO_4电解质中苯胺的降解性能
        5.3.3 NaCl电解质中苯胺降解性能
        5.3.4 Fe~(2+)对苯胺降解的影响
        5.3.5 不同阳极性能对比分析
        5.3.6 苯胺降解途径分析
    5.4 本章小结
第6章 结论与建议
    6.1 结论
    6.2 创新点
    6.3 建议
参考文献
致谢
作者简介

(4)多孔金基分子检测电极的制备及其传感性能研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 研究的目的与意义
    1.2 多孔金属的制备工艺
        1.2.1 模板法
        1.2.2 去合金法
    1.3 多孔金在电化学传感器的应用
        1.3.1 多孔金基的含酶传感器
        1.3.2 多孔金基的无酶传感器
    1.4 本文的研究内容
第二章 实验材料与表征方法
    2.1 实验药品和材料
        2.1.1 实验药品
        2.1.2 实验材料
    2.2 实验仪器
    2.3 实验方法
        2.3.1 物性表征方法
        2.3.2 电化学实验方法
第三章 多孔金制备工艺的研究
    3.1 引言
    3.2 纳米多孔金制备工艺探究
        3.2.1 金锡合金制备
        3.2.2 去合金
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 金锡合金和多孔金物性表征
        3.3.2 去合金电位的影响
        3.3.3 腐蚀液中氯化钠浓度的影响
    3.4 本章小结
第四章 Pd/NPG-SITEs传感器传感性能研究
    4.1 引言
    4.2 Pd纳米粒子修饰的多孔金传感电极制备与表征
        4.2.1 SITE电极前处理
        4.2.2 微型三电极系统的构建
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Pd/NPG-SITEs电极物性表征
        4.3.2 Pd/NPG-SITEs传感性能测试
        4.3.3 Pd/NPG-SITEs传感性能分析
    4.4 本章小结
第五章 Pd@CeO_2/NPG/CFP电极传感性能探究
    5.1 引言
    5.2 Pd@CeO_2/NPG/CFP电极的制备与表征
        5.2.1 CFP电极前处理
        5.2.2 金锡合金制备
        5.2.3 纳米多孔金制备
        5.2.4 Pd@CeO_2复合镀层制备
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 Pd@CeO_2/NPG/CFP物性表征
        5.3.2 Pd@CeO_2/NPG/CFP传感性能测试
        5.3.3 Pd@CeO_2/NPG/CFP电极传感性能分析
    5.4 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得研究成果
致谢
附件

(5)石墨基BDD涂层电极的制备及其在废水处理中的应用研究(论文提纲范文)

摘要
abstract
1 绪论
    1.1 课题的研究背景和意义
        1.1.1 水环境现状
        1.1.2 有机废水处理方法
    1.2 电化学高级氧化法
        1.2.1 电化学高级氧化技术简介
        1.2.2 电极材料的选择
        1.2.3 BDD电极电化学氧化处理有机废水应用研究进展
        1.2.4 应用废水处理的BDD涂层电极的现状
    1.3 BDD涂层电极的CVD法制备
        1.3.1 金刚石制备原理
        1.3.2 MPCVD法
        1.3.3 HFCVD法
        1.3.4 基体材料的选择
        1.3.5 过渡层的选择
    1.4 论文研究的内容及其意义
        1.4.1 论文研究的内容
        1.4.2 论文研究的意义
        1.4.3 论文的创新性
2 实验设备及表征方法
    2.1 实验试剂与材料
    2.2 实验装置
        2.2.1 镀覆过渡层的TCVD装置
        2.2.2 制备石墨基BDD涂层电极的MPCVD装置
        2.2.3 制备石墨基BDD涂层电极的HFCVD装置
    2.3 实验表征方法
        2.3.1 石墨基BDD电极的结构表征方法
        2.3.2 石墨基BDD电极的电化学性能测试方法
        2.3.3 化学需氧量(COD)及氨氮(NH3-N)的测定方法
3 石墨基BDD涂层电极的制备工艺研究
    3.1 基体表面预处理
    3.2 石墨基BDD涂层电极沉积
        3.2.1 石墨基BDD涂层电极的MPCVD法沉积
        3.2.2 石墨基BDD涂层电极的HFCVD法沉积
    3.3 实验结果与讨论
        3.3.1 不同过渡层的比较对石墨基BDD涂层表面形态的影响
        3.3.2 MPCVD法和HFCVD法制备石墨基BDD涂层表面形态的比较
        3.3.3 沉积时间对石墨基BDD涂层表面形态的影响
        3.3.4 碳源浓度对石墨基BDD涂层表面形态的影响
        3.3.5 基体温度对BDD涂层表面形态的影响
        3.3.6 其他性能检测与表征
    3.4 本章小结
4 电化学废水处理示范性装置研制及验证
    4.1 电化学废水处理示范性装置的研制
        4.1.1 国内外电化学废水处理装置开发现状
        4.1.2 电解池及电极密封结构设计
        4.1.3 电化学废水处理装置布局
    4.2 电化学废水处理示范性装置的验证
    4.3 本章小结
全文总结
建议与展望
致谢
参考文献
攻读硕士学位期间取得的学术成果

(6)基于多功能耦合的微生物燃料电池阴极性能优化及功能调控研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 课题背景
    1.2 微生物燃料电池简介
    1.3 微生物燃料电池处理废水的研究现状
    1.4 微生物电芬顿系统
    1.5 本文的研究内容与技术路线
2 材料与方法
    2.1 实验材料与仪器
    2.2 MFC组装与运行
    2.3 电化学性能评价
3 铁氮掺杂生物质炭阴极促进微生物燃料电池氧还原的研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
    3.3 Fe/N/C的结构表征与元素组成
    3.4 Fe/N/C的氧还原性能
    3.5 Fe/N/C阴极MFC的产电性能
    3.6 氮掺杂ORR机制的理论计算
    3.7 本章小结
4 基于铁氮掺杂生物质炭阴极的MFC功率超调研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
    4.3 阴极催化剂与电极的电容
    4.4 MFC功率密度与极化曲线
    4.5 高阴极电容消除功率超调现象的机理探讨
    4.6 本章小结
5 新型功能材料nZVI@MAC电芬顿阴极MFC强化有机物降解
    5.1 引言
    5.2 实验与计算
    5.3 nZVI@MAC的物相表征
    5.4 MAC的氧还原性能
    5.5 MAC阴极的H2O2产率
    5.6 nZVI@MAC阴极BEF对单一有机污染物的降解
    5.7 nZVI@MAC阴极单室BEF处理垃圾渗滤液
    5.8 本章小结
6 铁还原阴极MFC-空气阴极电芬顿耦合促进有机污染物降解
    6.1 引言
    6.2 实验与计算
    6.3 AC&G电极材料的织构特性与电极形貌
    6.4 AC&G空气阴极的氧还原性能
    6.5 AC&G空气阴极和碳毡电极对Fe~(3+)的还原
    6.6 MFC-EF耦合系统中Fe~(2+)和Fe~(3+)的转化
    6.7 MFC-EF耦合体系对罗丹明B的降解和矿化
    6.8 MFC-EF耦合体系中MFC的产电性能
    6.9 本章小结
7 总结与展望
    7.1 全文总结
    7.2 本文的创新性
    7.3 建议和展望
致谢
参考文献
附录 攻读博士学位期间取得的科研成果

(7)金属卟啉配合物的电化学传感与析氢性能研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
论文中制备的化合物的中(英)文名称、结构式及简写符号一览表
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 卟啉化合物在电化学传感领域的应用
        1.2.1 电化学传感器概述
        1.2.2 电化学传感器的制备
        1.2.3 卟啉化合物对氧化石墨烯的功能化
        1.2.4 卟啉功能化氧化石墨烯在电化学传感中的应用
    1.3 卟啉化合物在电催化析氢领域中的应用
        1.3.1 电催化析氢反应概述
        1.3.2 卟啉化合物在电催化析氢中的应用
    1.4 本论文的研究目标和主要研究内容
        1.4.1 本论文的研究目标和意义
        1.4.2 本课题的研究内容
第二章 卟啉及其金属配合物的合成与表征
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验材料
        2.2.2 实验仪器和设备
    2.3 5,10,15,20-四(乙氧基羰基)卟啉(TECP)及其金属配合物的合成
        2.3.1 5,10,15,20-四(乙氧基羰基)卟啉(TECP)的合成
        2.3.2 卟啉铜(Ⅱ)配合物CuTECP的合成
        2.3.3 卟啉钴(Ⅱ)配合物CoTECP的合成
        2.3.4 卟啉钯(Ⅱ)配合物PdTECP的合成
        2.3.5 卟啉镍(Ⅱ)配合物NiTECP的合成
        2.3.6 卟啉铁(Ⅲ)配合物FeTECP的合成
        2.3.7 卟啉镓(Ⅲ)配合物Ga TECP的合成
    2.4 5,10,15,20-四(五氟苯基)卟啉(TFPP)及其金属配合物的合成
        2.4.1 5,10,15,20-四(五氟苯基)卟啉(TFPP)的合成
        2.4.2 卟啉钴(Ⅱ)配合物CoTFPP的合成
        2.4.3 卟啉锌(Ⅱ)配合物ZnTFPP的合成
    2.5 产物的表征
        2.5.1 紫外-可见吸收光谱
        2.5.2 红外光谱
        2.5.3 核磁共振谱
        2.5.4 高分辨质谱
        2.5.5 元素分析
第三章 基于CuTECP功能化石墨烯构建多巴胺电化学传感器
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 实验仪器
        3.2.3 RGO/CuTECP/GCE修饰电极的制备
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 电极材料的表征
        3.3.2 电化学阻抗分析
        3.3.3 理论计算
        3.3.4 RGO/CuTECP复合材料对多巴胺的电化学行为
        3.3.5 实验条件的优化
        3.3.6 分析曲线
        3.3.7 传感器的重现性、稳定性和选择性
        3.3.8 实际样品的测定
    3.4 本章小结
第四章 基于PdTECP功能化石墨烯构建同时检测苯二酚异构体的电化学传感器
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验试剂
        4.2.2 实验仪器
        4.2.3 修饰电极的制备
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 电极材料的表征
        4.3.2 电化学阻抗谱分析
        4.3.3 理论计算
        4.3.4 RGO/PdTECP复合材料对邻苯二酚和对苯二酚的电化学行为
        4.3.5 实验条件的优化
        4.3.6 分析曲线
        4.3.7 传感器的重现性、稳定性和选择性
        4.3.8 实际样品的测定
        4.3.9 机理研究
    4.4 本章小结
第五章 基于CoTFPP功能化氧化石墨烯构建同时检测苯二酚异构体的电化学传感器
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 实验试剂
        5.2.2 实验仪器
        5.2.3 poly(MTFPP)/GO/GCE修饰电极的制备
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 材料的选择
        5.3.2 poly(CoTFPP)膜的电化学合成
        5.3.3 电极材料的表征
        5.3.4 理论计算
        5.3.5 CC和HQ的电化学行为
        5.3.6 实验条件的优化
        5.3.7 分析曲线
        5.3.8 传感器的重现性、稳定性和选择性
        5.3.9 实际样品的测定
    5.4 本章小结
第六章 卟啉钴(Ⅱ)配合物CoTECP的电催化析氢性能研究
    6.1 引言
    6.2 实验部分
        6.2.1 实验材料
        6.2.2 实验仪器
        6.2.3 实验方法
    6.3 结果与讨论
        6.3.1 参比电极校准
        6.3.2 电化学表征
        6.3.3 CoTECP电催化析氢性能研究
        6.3.4 电化学催化析氢机理探讨
    6.4 本章小结
第七章 中心金属离子对四(乙氧基羰基)金属卟啉的电催化析氢性能的影响
    7.1 引言
    7.2 实验部分
        7.2.1 实验材料
        7.2.2 实验仪器
        7.2.3 实验方法
    7.3 结果与讨论
        7.3.1 紫外-可见光谱表征
        7.3.2 电化学表征
        7.3.3 金属卟啉配合物MTECP在弱酸(乙酸)下的电催化行为
        7.3.4 金属卟啉配合物MTECP在强酸(三氟乙酸)下的电催化行为
        7.3.5 催化剂在有机相中电解测试
        7.3.6 析氢性能评价
        7.3.7 电化学催化析氢机理探究
    7.4 本章小结
第八章 结论与展望
    8.1 结论
    8.2 展望
参考文献
附录
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件

(8)电刺激强化厌氧生物降解卤代芳香烃及含氮杂环化合物的机理研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
注释表
1 绪论
    1.1 课题背景
    1.2 卤代芳香烃及含氮杂环化合物处理技术研究现状
        1.2.1 物理法
        1.2.2 化学法
        1.2.3 生物法
    1.3 ESAS技术应用于卤代芳香烃及含氮杂环化合物处理的研究现状
        1.3.1 ESAS的概念
        1.3.2 ESAS的工作原理
        1.3.3 ESAS系统结构的设计
        1.3.4 ESAS电极材料的选择及改性
        1.3.5 ESAS电流电位的调控
        1.3.6 微生物群落在电刺激下的响应
    1.4 论文研究总体思路及主要研究内容
        1.4.1 研究课题的提出
        1.4.2 论文研究总体思路
        1.4.3 主要研究内容
        1.4.4 技术路线
    参考文献
2 上流式ESAS系统中4-BP的强化降解
    2.1 材料与方法
        2.1.1 实验仪器及药品
        2.1.2 实验装置
        2.1.3 模拟废水进水组成
        2.1.4 反应器的启动与运行
        2.1.5 分析与测试
    2.2 结果与讨论
        2.2.1 反应器启动阶段
        2.2.2 关键运行参数的影响
        2.2.3 ESAS降解4-BP的长期运行情况
        2.2.4 长期运行后微生物群落结构的变化
        2.2.5 关于4-BP降解的可能代谢机理
    2.3 本章小结
    参考文献
3 PPy/MnO_2改性电极用于ESAS阳极苯酚的强化降解
    3.1 材料与方法
        3.1.1 实验仪器及药品
        3.1.2 材料制备
        3.1.3 材料的物理及电化学表征
        3.1.4 改性电极在ESAS中的应用
        3.1.5 分析方法
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 二氧化锰的表征
        3.2.2 改性电极的表征
        3.2.3 改性电极的应用
        3.2.4 苯酚降解机理
        3.2.5 MnO_2在苯酚降解和产电中的作用机理
        3.2.6 研究启示
    3.3 本章小结
    参考文献
4 新型生物光电催化系统中吡啶的强化去除和同步脱氮
    4.1 材料与方法
        4.1.1 实验仪器及药品
        4.1.2 石墨毡电极预处理
        4.1.3 氮掺杂石墨烯电极的制备
        4.1.4 氮掺杂石墨烯/α-Fe_2O_3电极的制备
        4.1.5 电极物化表征
        4.1.6 反应器构建及运行
    4.2 结果与讨论
        4.2.1 不同热解温度对氮掺杂石墨烯的影响
        4.2.2 微观结构表征
        4.2.3 光电化学表征
        4.2.4 改性电极在生物光电系统中的应用
        4.2.5 同步脱氮及吡啶降解的机理
    4.3 本章小结
    参考文献
5 结论、创新点、建议和展望
    5.1 结论
    5.2 创新点
    5.3 建议和展望
致谢
附录

(9)剥离石墨烯的制备、电化学性能调控及传感应用研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 石墨烯简介
    1.2 超声剥离石墨烯的制备
    1.3 超声剥离石墨烯的应用
    1.4 电化学剥离石墨烯的制备
    1.5 电化学剥离石墨烯的应用
    1.6 论文选题背景和主要研究内容
    参考文献
2 实验试剂与仪器
    2.1 实验试剂
    2.2 实验仪器
3 离心速率调控超声剥离石墨烯电化学性能及传感应用研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
    3.3 结果和讨论
    3.4 本章小结
    参考文献
4 钠盐辅助超声剥离石墨烯的电化学性能调控及传感应用
    4.1 引言
    4.2 实验部分
    4.3 结果和讨论
    4.4 本章小结
    参考文献
5 pH调控阳极剥离石墨烯的电化学传感性能研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
    5.3 结果和讨论
    5.4 本章小结
    参考文献
6 全文总结与展望
    6.1 全文总结
    6.2 展望
致谢
附录 攻读博士学位期间已发表成果

(10)电芬顿体系中阴极材料的制备及其对有机污染物的降解(论文提纲范文)

摘要
abstract
1 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 常用水处理技术
        1.2.1 生物法
        1.2.2 物理法
        1.2.3 化学法
    1.3 高级氧化技术
        1.3.1 臭氧氧化法
        1.3.2 声化学氧化法
        1.3.3 光催化氧化法
        1.3.4 电化学氧化法
    1.4 芬顿法
        1.4.1 经典芬顿法
        1.4.2 电芬顿法
    1.5 研究目的与内容
        1.5.1 研究目的
        1.5.2 研究内容
2 氮杂环共轭微孔聚合物/石墨复合阴极类电芬顿体系降解对硝基苯酚
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 仪器和试剂
        2.2.2 电极和电极材料的制备及表征
        2.2.3 电解和电芬顿实验
        2.2.4 分析检测
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 电极材料Aza-CMP的表征
        2.3.2 Aza-CMP/GF阴极体系中过氧化氢的生成
        2.3.3 Aza-CMP/GF阴极电芬顿体系对PNP的降解
    2.4 本章小结
3 g-C_3N_4/GF复合阴极类电芬顿体系降解奥硝唑
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 仪器和试剂
        3.2.2 g-C_3N_4和N-CQDs的制备
        3.2.3 电极制备
        3.2.4 电解和电芬顿实验过程
        3.2.5 分析方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 g-C_3N_4和N-CQDs/g-C_3N_4的表征
        3.3.2 C_3N_4/GF阴极体系中氧还原产生过氧化氢的条件优化
        3.3.3 g-C_3N_4阴极电芬顿体系对奥硝唑的降解
        3.3.4 N-CQDs/g-C_3N_4/GF阴极光电芬顿体系降解奥硝唑
    3.4 本章小结
4 CQDs/rGO/GF复合阴极类电芬顿体系降解对硝基苯酚
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 仪器和试剂
        4.2.2 电极和电极材料的制备及表征
        4.2.3 电解和电芬顿实验
        4.2.4 分析检测
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 电极材料的表征
        4.3.2 CQDs/rGO/GF阴极体系中过氧化氢的产生
        4.3.3 CQDs/rGO/GF阴极电芬顿体系中羟基自由基的产生
        4.3.4 CQDs/rGO/GF阴极电芬顿体系对PNP的降解
        4.3.5 光辅助CQDs/rGO/GF阴极电芬顿体系降解PNP
    4.4 本章小结
5 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 建议与展望
致谢
参考文献

四、高浓度苯酚在石墨电极上电解特性的研究(论文参考文献)

  • [1]复合型泡沫石墨基自支撑电极的制备及电化学应用探索[D]. 郭晓萌. 天津大学, 2020(01)
  • [2]关于采用三维电解反应器处理含酚废水的应用研究[D]. 杨诗俏. 青岛科技大学, 2020(01)
  • [3]钛基形稳电极的制备及电化学氧化苯胺废水性能与机理[D]. 朱旭. 中国地质大学(北京), 2020(08)
  • [4]多孔金基分子检测电极的制备及其传感性能研究[D]. 李刚. 华南理工大学, 2020(02)
  • [5]石墨基BDD涂层电极的制备及其在废水处理中的应用研究[D]. 陈卓. 西南科技大学, 2020(08)
  • [6]基于多功能耦合的微生物燃料电池阴极性能优化及功能调控研究[D]. 汪东亮. 华中科技大学, 2019
  • [7]金属卟啉配合物的电化学传感与析氢性能研究[D]. 黄冬兰. 华南理工大学, 2019(06)
  • [8]电刺激强化厌氧生物降解卤代芳香烃及含氮杂环化合物的机理研究[D]. 陈丹. 南京理工大学, 2019(01)
  • [9]剥离石墨烯的制备、电化学性能调控及传感应用研究[D]. 魏飘飘. 华中科技大学, 2019(03)
  • [10]电芬顿体系中阴极材料的制备及其对有机污染物的降解[D]. 赵一方. 西安建筑科技大学, 2019(06)

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高浓度苯酚在石墨电极上的电解特性研究
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